Сознавая, что такой работы хватит на целую жизнь, он посвящает все свое время разработке френологии. С удивительным упорством и неослабевающим интересом начинает он собирать черепа людей и животных, регистрирует их, сопоставляет, постепенно накопляя огромный краниологический (Краниология (от греч. kranion — череп и …логия), в антропологии изучение вариаций размеров и форм черепа в целом, а также отдельных его частей.) и психологический материал. На его таблицах поверхность человеческого черепа приобретает пестроту глобуса, рисунок которого все усложняется по мере накопления того, что Галль называл своими фактическими наблюдениями. Все свойства, способности, качества: память, фантазию, музыкальный талант, чувственность, поэтические наклонности, хитрость, тщеславие, остроумие, любовь к детям, жестокость, метафизическое глубокомыслие, сострадание, подражательность, сила воли и прочее — все это наносится на костный покров черепа в виде кружков, эллипсоидов, квадратов и ромбов. На квартире Галля организуется целая лаборатория и закладывается основание краниологического музея.
Популярность Галля в широких кругах была основана на «поверхностной» стороне его деятельности. Гёте, познакомившийся с Галлем при проезде последнего через Веймар, объяснял успех френологии тем, что эта наука дает не столько общие идеи, сколько конкретные характеристики отдельного индивидуума. А это интересно, занимательно, практически небесполезно. Именно за такими отзывами и психологическими силуэтами устремлялись в венскую квартиру Галля многочисленные посетители. Среди них были врачи, педагоги и художники, государственные люди, но и многочисленные светские дилетанты, салонные остряки и т.д.
В период до 1801 года не было сколько-нибудь образованного человека, который, услышав о френологии, не пожелал бы с ней познакомиться. Теория Галля вызвала сенсацию, ею восторгались К. Лафатер (автор трактата о физиогномике) и Бальзак, Бруссе и Велланский и др. Итальянский врач Джиованни Фоссати увлекся френологией и написал много брошюр и статей о ней. Когда его по политическим мотивам выслали из Милана, он отправился в Париж, где устроился врачом при итальянской опере. Знаменитый Кювье пишет из Парижа Галлю письмо, в котором настойчиво просит не медлить с публикацией открытий, представляющих такую большую научную и практическую ценность… далее
М.С. Шойфет, «Сто великих врачей»